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Étude expérimentale et numérique des processus de dévolatilisation et d'oxydation du charbon pulvérisé à fort gradient de chauffe sous air et sous atmosphères enrichies en oxygène

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Menage, Delphine (2019). Étude expérimentale et numérique des processus de dévolatilisation et d'oxydation du charbon pulvérisé à fort gradient de chauffe sous air et sous atmosphères enrichies en oxygène. Thèse de doctorat électronique, Montréal, École de technologie supérieure.

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Résumé

La place du charbon dans le mix énergétique mondial actuel et à venir est importante, notamment dans le domaine de la production d’électricité. Un enjeu énergétique et environnemental crucial à l’heure actuelle est de soutenir le besoin croissant en énergie électrique, tout en limitant les rejets de CO2. Le développement de la combustion du charbon pulvérisé sous des atmosphères favorisant la capture du CO2 à l’échelle industrielle est une façon d’atteindre ce but. L’étude proposée a ainsi pour objectif de contribuer à la compréhension des modifications des processus physico-chimiques de combustion du charbon pulvérisé induites par un changement d’atmosphère d’oxydation. Plus précisément, la dévolatilisation et l’oxydation des composés dévolatilisés ont été étudiées sous air, sous air enrichi en oxygène et sous oxycombustion en ayant recours à une approche de modélisation par réseaux de réacteurs chimiques. Dans la première partie de cette thèse, des modèles cinétiques de dévolatilisation empirique et structurel ont été considérés. Leurs prédictions ont été comparées à des mesures expérimentales effectuées sous atmosphère inerte, sous air et sous atmosphères enrichies en oxygène en ayant recours à un dispositif de laboratoire reproduisant des gradients de chauffe industriels. Cette étude a mis en évidence que l’atmosphère de combustion n’influençait qu’indirectement la dévolatilisation dans les conditions étudiées via la modification des transferts thermiques en direction des particules. Cette analyse a de plus permis de sélectionner le modèle de dévolatilisation à deux réactions compétitives ainsi que le modèle Chemical Percolation Devolatilization (CPD) qui ont ensuite été implémentés dans le réseau de réacteurs. La deuxième partie de cette thèse a consisté à modéliser, avec ANSYS FLUENT, la dynamique des écoulements dans la chambre de combustion du banc d’essais. Ces résultats numériques ont permis, dans la troisième partie de la thèse, de déterminer les propriétés des réacteurs du réseau telles que leur taille et les transferts de masse et d’énergie se produisant entre eux. L’approche de modélisation par réseau de réacteurs a en outre permis de considérer une cinétique chimique détaillée comprenant 190 espèces impliquées dans 869 réactions. Les simulations opérées ont permis d’étudier finement les processus d’oxydation des composés dévolatilisés incluant des espèces azotées et soufrées ainsi que des goudrons et notamment d’expliquer les modifications observes au niveau des concentrations en CO, NO, SO2 et en précurseurs de suies lors du changement d’atmosphère de combustion. Cette analyse des chemins réactionnels a notamment mis en évidence que, sous oxycombustion, l’augmentation de la concentration de CO observée est due à une oxydation accrue des goudrons et à une production accrue de HCO tandis que la formation de NO par des chemins alternatifs comme HCN→NCO→HNCO→HNO→NO s’est avérée favorisée.

Titre traduit

Experimental and numerical study of pulverized coal devolatilization and oxidation at high heating rate and under air and oxygen-enriched atmospheres

Résumé traduit

Coal is expected to remain largely used to meet the global primary energy needs, and particularly in the electricity generation field. A current political and economic challenge is to supply the growing energy needs without exceeding the carbon dioxide emission limitations. To do so, pulverized coal can be burnt under unconventional atmospheres to ease the capture of carbon dioxide. In this context, this thesis aims at better understanding the impact of switching from conventional air to oxy-fuel combustion conditions on the physical-chemical processes involved in pulverized coal combustion. This thesis particularly focuses on the modeling of pulverized coal devolatilization and volatile oxidation under air, oxygen-enriched air and oxy-fuel combustion conditions by means of a Chemical Reactor Network (CRN) modeling approach. The first part of this thesis focuses on devolatilization kinetics. Empirical and network models have been analyzed. This study underlines that the atmosphere influences devolatilization kinetics mainly indirectly, by modifying heat transfer to particles, under the moderate temperature conditions investigated herein. Two kinetic models have then been selected to be used together in the CRN, namely the two-competing rate and the Chemical Percolation Devolatilization (CPD) models. The second part of this thesis has been dedicated to the fluid dynamics modeling of the experimental combustion chamber. Computational Fluid Dynamics (CFD) simulations have been conducted using the ANSYS FLUENT software. Obtained results have then been used into the CFD to CRN approach presented in the third part of this thesis. CFD results led to estimate the reactors’ properties (such as their volume) together with the heat and mass transfers between each reactor. The use of a CRN approach allowed implanting a detailed reaction mechanism including 190 species involved in 869 reactions so as to study the oxidation of devolatilized matters including nitrogen- and sulfur-containing species likewise tar. The CRN predictions allowed explaining the changes observed in terms of CO, NO, SO2 and soot precursor concentrations when changing the combustion atmosphere. The analysis of the reaction pathways especially showed that the increased CO concentrations measured under oxy-fuel combustion conditions was due to both a heightened HCO production and an increased tar oxidation. Under such a type of atmosphere, an increased NO production has also been noted and related to alternative NO formation pathways such as the HCN → NCO → HNCO → HNO → NO route.

Type de document: Mémoire ou thèse (Thèse de doctorat électronique)
Renseignements supplémentaires: "Thèse présentée à l'École de technologie supérieure comme exigence partielle à l'obtention du doctorat en génie". Comprend des références bibliographiques (pages 185-200).
Mots-clés libres: charbon pulvérisé, combustion sous air enrichi en oxygène, oxycombustion, modélisation des cinétiques chimiques, réseau de réacteurs
Directeur de mémoire/thèse:
Directeur de mémoire/thèse
Seers, Patrice
Codirecteur:
Codirecteur
Lemaire, Romain
Programme: Doctorat en génie > Génie
Date de dépôt: 26 mars 2019 18:51
Dernière modification: 26 mars 2019 18:51
URI: http://espace.etsmtl.ca/id/eprint/2240

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