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Design and development of clay-based graphene/polymer composites for extruded cable application

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Azizi, Sohrab (2019). Design and development of clay-based graphene/polymer composites for extruded cable application. Thèse de doctorat électronique, Montréal, École de technologie supérieure.

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Résumé

Different strategies and techniques are reported in this thesis to meet appropriate properties for conductive polymeric composites applicable in extruded cables. In this regard, the following efforts have been conducted to develop and modify several lightweight and flexible conductive polymeric composites. Dealing with composites, manufacturing aspects such as easy processability, easy accessibility and designing low-cost materials are of the key elements that need to be considered. Therefore, to response the industrial needs in HV cable applications, two commodity polymers (low-density polyethylene and polyethylene vinyl acetate) with several carbon-based conductive fillers were selected for this Ph.D. project.

Our objectives were defined to increase the electrical and thermal conductivity of several conductive polymeric composites using naturally based graphene hybrids, obtained from clay and sucrose. To achieve our objectives, low-density polyethylene was combined with graphene-like filler by melt compounding technique, and the electrical properties, characterized by broadband dielectric spectroscopy, revealed the formation of a conductive network of graphene-like above 30 wt% of filler content. As benchmark, low-density polyethylene/carbon black (LDPE/CB) with several CB filler content was prepared via melt mixing. A significant increase in electrical conductivity was achieved at filler contents 15-20 wt%. The nanostructure morphology of the composite with well dispersion and distribution of sphere-shape carbon black led to adequate particle-particle contacts in which charge carrier pathways were formed as the consequence. LDPE/CB composite was found to show electric field-dependency and hysteresis behavior. The shift of interfacial polarization peak toward the higher frequencies was observed and related to the further intra-cluster connection at higher fields. Loading of 5 wt% of CB to the LDPE resulted in a 10% increase in dielectric breakdown which makes this material a good choice for electric insulating applications. Noticeable increase in thermal conductivity of the LDPE/CB composite was achieved with the addition of 20 wt% CB.

By changing the host polymer from a non-polar to a polar-polymer, ethylene vinyl acetate was mixed by graphene-like by means of solvent casting. The investigation of the electrical properties of EVA/graphene-like showed a percolation threshold between 25-30 wt% of the filler content. To compare the electrical conductivity of the graphene-like filler in EVA polymer, (EVA) composite with two carbonaceous fillers such CB and commercially available graphene (G) was found to be conductive at filler content of higher than 5 and 15 wt%, respectively. Selecting solvent-casting and nanosize CB particles, led to the formation of a conductive network at relatively low filler content (5 wt%), while filler agglomeration for microsize graphene flakes hindered conductive network formation up to 15 wt%. Addition of carbon black and graphene to the EVA polymer continuously increased the thermal conductivity of the composites.

Considering the role of graphene-like filler in LDPE and EVA polymers, then low-density polyethylene/ethylene vinyl acetate (LDPE/EVA) was blended with graphene-like filler via solvent casting. The LDPE/EVA/graphene-like composite was found to be conductive at 17.5 wt% of the filler content. The annealing of the LDPE/EVA/graphene-like composite was found to influence the electrical conductivity of the composite at the percolation threshold. Indeed, one order of magnitude increase in electrical conductivity was obtained thanks to better conductive network formation during the annealing. Dielectric response of the LDPE/EVA/graphene-like composite was scanned over a wide range of frequency (10-1-106Hz) and temperature from room temperate to near the melting point. Composites at subpercolation threshold revealed a frequency dispersion at low frequencies and elevated temperature.

The effective permittivity of the LDPE/CB composite, simulated numerically, was found to be in relatively agreement with experimental values at low filler contents (approximately up to 15 wt%). The arrangement of the particles within the medium was simulated and the results evidenced negligible difference between the ordered and the random morphology when the filler content was likely low content. Water absorption by hydrophilic CB fillers was found to increase the effective permittivity of the composite remarkably.

The utilization of the graphene-like filler, obtained from renewable resources (clay and sugar), resulted in a rewarding candidate for production of polymeric composites for extruded cable application.

Titre traduit

Conductivité thermique et électrique des composites polymère/graphène

Résumé traduit

Différentes techniques et stratégies sont présentées dans cette thèse afin de trouver des propriétés appropriées pour les composites polymériques conducteurs utilisables dans les câbles extrudés. Dans cette optique, des composites polymériques conducteurs flexibles et légers ont été développés. Les principaux aspects à considérer quand il est question de composites sont un processus de fabrication simple, accessible et des matériaux bon marché. Pour répondre aux besoins de l’industrie dans l’utilisation des câbles HV, deux polymères simples (polyéthylène basse densité et polyéthylène-acétate de vinyle) avec plusieurs charges conductrices carbonées ont été sélectionnés pour ce projet de doctorat. Les objectifs sont d’augmenter la conductivité thermique et électrique de plusieurs composites polymériques conducteurs en utilisant un graphène-hybride d’origine naturelle. Celui-ci a été obtenu à partir de sucre et d’argile.

Pour mener à bien ces objectifs, le polyéthylène basse densité a été combiné avec des charge de type graphene par un procédé de mélangeage fondu, comme matériau de référence. Les propriétés électriques caractérisées par spectroscopie diélectrique large bande ont révélées la formation d’un réseau conducteur pour une teneur en charges supérieure à 30 wt%. Le polyéthylène à basse densité/noir de carbone (LDPE/CB) avec plusieurs concentrations en charges de CB ont été préparés par mélange fondu. Une augmentation significative de la conductivité électrique a été obtenue avec une concentration de charge entre 15 et 20% en masse. La morphologie nanostructurée du composite avec une bonne dispersion et distribution des charges de noir de carbone sous forme sphérique a permis un bon contact entre les particules. Des chemins de charge ont alors pu se former en conséquence. Le LDPE/CB a montré une dépendance au champ magnétique et des phénomènes d’hystérèse. Le décalage du pic de polarisation interfaciale vers les fréquences les plus hautes a été observé et lié à la connexion entre agrégats à plus haut champ. L’ajout de 5% en masse de CB dans le LDPE a entrainé une augmentation du claquage diélectrique de 10% ce qui fait de ce matériau un bon choix pour les applications d’isolation électrique. Une augmentation significative de la conductivité thermique du composite LDPE/CB a été obtenue avec l’addition de 20% en masse de CB.

En changeant le polymère hôte non polaire par un polymère polaire, l’éthylène-acétate de vinyle a été mélange avec un graphène-hybride par une technique de coulée avec un solvant. Les investigations des propriétés électriques de l’EVA/graphène-hybride a montré un seuil de percolation entre 25 et 30 wt% de charge. Pour comparer la conductivité électrique des charges de graphène-hybride dans le composite polyéthylène-acétate de vinyle (EVA) avec des charges carbonées comme le CB ou du graphène (G) commercial était conducteur à des concentrations supérieures à 5 et 15% en masse respectivement. La technique de coulée- évaporation du solvant (« solvent casting ») et la taille nanométrique des particules de CB ont permis la formation d’un réseau conducteur à basse concentration de charge (5% en masse). Au contraire, l’agglomération des particules micrométriques de graphène a entravé la formation du réseau conducteur jusqu’à 15% en masse. L’addition de CB et de graphène à l’EVA a systématiquement augmenté la conductivité thermique des composites.

Considérant les informations acquises sur le rôle des charges graphène-hybrides dans le LDPE et l’EVA, le LDPE/EVA a été mélangé avec des charges semblables au graphène par coulée-évaporation. Il a été montré que ce composite (LDPE/EVA/ graphène-like) était conducteur à 17,5% en masse de charge. Le taux de recuit du LDPE/EVA/ graphène -like était influent sur la conductivité du composite au seuil de percolation. De plus, une augmentation de la conductivité électrique d’un ordre de magnitude a été obtenue grâce à la formation d’un réseau conducteur durant le recuit. La réponse diélectrique du composite à été scannée sur une plage de fréquence de 10-1 à 106 Hz et de température de l’ambiante à une température proche de la température de fusion. Les composites au seuil de sous-percolation ont révélé une dispersion de fréquence à basse fréquence et à une température élevée.

La conductivité effective du composite LDPE/CB, simulée numériquement, était en accord avec les valeurs expérimentales à de faibles concentrations de charges (jusqu’à 15% en masse). L’arrangement des particules dans le milieu a été simulé et les résultats ont mis en évidence une différence négligeable entre la morphologie aléatoire et ordonnée à basse concentration de charges. L’absorption d’eau par les particules de CB hydrophiles a augmenté la permittivité effective du composite de manière remarquable.

L’utilisation des charges conductrices dans les matrices polymériques pourraient permettre d’avoir des matériaux intelligents révolutionnaires pour les besoins de l’industrie. Par conséquent, il serait intéressant de faire des recherches supplémentaires sur le sujet.

Type de document: Mémoire ou thèse (Thèse de doctorat électronique)
Renseignements supplémentaires: "Manuscript-based thesis presented to École de technologie supérieure in partial fulfillment of the requirements for the degree of doctor of philosophy". Comprend des références bibliographiques (pages 177-193).
Mots-clés libres: composites conducteurs, conductivité électrique, conductivité thermique, graphène
Directeur de mémoire/thèse:
Directeur de mémoire/thèse
Ouellet Plamondon, Claudiane
Codirecteur:
Codirecteur
David, Éric
Fréchette, Michel
Programme: Doctorat en génie > Génie
Date de dépôt: 17 juin 2019 13:48
Dernière modification: 17 juin 2019 13:48
URI: http://espace.etsmtl.ca/id/eprint/2320

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