On the time-resolved atomic force microscopy

Safikhani-Mahmoudi, Mohammad (2026). On the time-resolved atomic force microscopy. Thèse de doctorat électronique, Montréal, École de technologie supérieure.

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Résumé

Understanding charge carrier dynamics and defect-mediated processes at the nanoscale is essential for advancing the performance and reliability of functional metal oxide materials. In systems such as titanium dioxide (TiO2), electronic behavior is governed by a complex interplay between charge transport, oxygen vacancy defects, surface energetics, and external stimuli including illumination, temperature, and electrical excitation. Many of these processes are spatially heterogeneous and strongly time dependent, yet conventional characterization techniques often provide only spatially or temporally averaged information, limiting insight into the mechanisms that control macroscopic material behavior.

This thesis employs advanced atomic force microscopy (AFM)–based techniques to directly probe nanoscale charge carrier dynamics and electrostatic phenomena across multiple timescales. By combining electrostatic force microscopy, Kelvin probe force microscopy (KPFM), and time-resolved AFM approaches, this work investigates how local defect landscapes and excitation conditions govern electronic behavior in TiO2 under nonequilibrium conditions. Time-resolved AFM measurements are used to quantify charge carrier relaxation dynamics over millisecond-to-second timescales, revealing spatially heterogeneous kinetics associated with defect-mediated transport and cooperative charge motion. Temperature-dependent measurements enable extraction of effective migration barriers, providing insight into the role of oxygen vacancies in governing transport dynamics.

To access faster electronic processes, sub-microsecond time-resolved AFM is implemented through real-time cantilever signal analysis, allowing investigation of rapid charge redistribution dynamics that complement slower defect-driven processes. In parallel, KPFM is employed to probe local surface potential and energetic evolution under controlled ultraviolet illumination. By varying photon energy, irradiation geometry, and interfacial conditions, the thesis elucidates how photoinduced surface oxygen vacancies and metal–oxide interfaces modulate Fermi-level shifts and charge carrier kinetics.

Collectively, the results demonstrate that nanoscale charge carrier dynamics in TiO2 are highly sensitive to defect distribution, excitation history, and measurement timescale. By integrating electrostatic and time-resolved AFM techniques, this thesis provides a unified framework for correlating local energetics with dynamic transport behavior, advancing the understanding of defect-driven processes in metal oxides and establishing time-resolved AFM as a powerful tool for nanoscale characterization of functional materials.

Titre traduit

Sur la microscopie à force atomique résolue en temps

Résumé traduit

La compréhension de la dynamique des porteurs de charge et des processus médiés par les défauts à l’échelle nanométrique est essentielle pour améliorer les performances et la fiabilité des matériaux fonctionnels à base d’oxydes métalliques. Dans des systèmes tels que le dioxyde de titane (TiO2), le comportement électronique est régi par une interaction complexe entre le transport de charge, les défauts de lacunes d’oxygène, l’énergétique de surface et les stimuli externes, notamment l’illumination, la température et l’excitation électrique. Beaucoup de ces processus sont spatialement hétérogènes et fortement dépendants du temps, pourtant les techniques de caractérisation conventionnelles ne fournissent souvent que des informations moyennées spatialement ou temporellement, limitant la compréhension des mécanismes qui contrôlent le comportement macroscopique des matériaux.

Cette thèse utilise des techniques avancées basées sur la microscopie à force atomique (AFM) pour sonder directement la dynamique des porteurs de charge et les phénomènes électrostatiques à l’échelle nanométrique sur plusieurs échelles de temps. En combinant la microscopie à force électrostatique, la microscopie à force à sonde Kelvin (KPFM) et les approches AFM résolues en temps, ce travail étudie comment les paysages de défauts locaux et les conditions d’excitation régissent le comportement électronique du TiO2 dans des conditions de non-équilibre. Des mesures d’AFM résolues en temps sont utilisées pour quantifier la dynamique de relaxation des porteurs de charge sur des échelles de temps allant de la milliseconde à la seconde, révélant une cinétique spatialement hétérogène associée au transport médié par les défauts et au mouvement de charge coopératif. Les mesures dépendantes de la température permettent l’extraction de barrières de migration effectives, fournissant un aperçu du rôle des lacunes d’oxygène dans la régulation de la dynamique de transport.

Pour accéder à des processus électroniques plus rapides, l’AFM résolue en temps à l’échelle de la sous-microseconde est mise en œuvre par l’analyse du signal du levier en temps réel, permettant l’étude de la dynamique de redistribution rapide des charges qui complète les processus plus lents pilotés par les défauts. En parallèle, la KPFM est employée pour sonder le potentiel de surface local et l’évolution énergétique sous une illumination ultraviolette contrôlée. En faisant varier l’énergie des photons, la géométrie d’irradiation et les conditions interfaciales, la thèse élucide comment les lacunes d’oxygène de surface photo-induites et les interfaces métal-oxyde modulent les décalages du niveau de Fermi et la cinétique des porteurs de charge.

Collectivement, les résultats démontrent que la dynamique des porteurs de charge à l’échelle nanométrique dans le TiO2 est très sensible à la distribution des défauts, à l’historique d’excitation et à l’échelle de temps de mesure. En intégrant les techniques d’AFM électrostatique et résolues en temps, cette thèse fournit un cadre unifié pour corréler l’énergétique locale avec le comportement de transport dynamique, faisant progresser la compréhension des processus pilotés par les défauts dans les oxydes métalliques et établissant l’AFM résolue en temps comme un outil puissant pour la caractérisation nanométrique des matériaux fonctionnels.

Type de document:	Mémoire ou thèse (Thèse de doctorat électronique)
Renseignements supplémentaires:	"Thesis presented to École de technologie supérieure in partial fulfillment for the degree of Doctor of Philosophy". Comprend des références bibliographiques (pages 93-108).
Mots-clés libres:	microscopie à sonde locale, microscopie à force atomique résolue en temps, microscopie à force à sonde Kelvin, différence de potentiel de contact, dynamique des porteurs de charge, lacunes d’oxygène de surface photo-induites, mobilité des porteurs de charge, barrières de migration
Directeur de mémoire/thèse:	Directeur(-trice) Dagdeviren, Omur
Programme:	Doctorat en génie > Génie
Date de dépôt:	14 juill. 2026 13:35
Dernière modification:	14 juill. 2026 13:35
URI:	https://espace.etsmtl.ca/id/eprint/3949

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