Enhancing barrier and shielding properties of multilayered flexible packaging with carbon-based composites

Ferreira Júnior, José Carlos (2023). Enhancing barrier and shielding properties of multilayered flexible packaging with carbon-based composites. Thèse de doctorat électronique, Montréal, École de technologie supérieure.

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Résumé

Current multilayered flexible packaging solutions for protecting sensitive electronic devices suffer from low reuse and recyclability. It leads to increasing amounts of waste, slow degradation, emissions, and contamination of soil and oceans, among other issues. The lack of recyclability is due to their complex structure. To provide barrier and shielding properties, dissimilar materials, i.e., aluminum and polymer, are joined with adhesive layers. The recycling of this type of structure requires energy and time-consuming approaches. In this context, we proposed redesigning the multilayered structure to create a more sustainable solution using carbon-based composites. Our approach aims to be compatible with industrial use and is based on widely available materials at the industrial scale: a high-density polyethylene (HDPE) matrix with key properties provided by two carbon-based fillers: graphene platelets (G) for a barrier against permeability and multiwalled carbon nanotubes (CNT) for increased electrical conductivity. Methodologically, we took three steps to achieve the proposed composite: First, we investigated the barrier and electrical conductivity effects of G using coextrusion in a semi-industrial scale fabrication process to produce an 8-layer structure. Concentrations lower than 0.5 wt.%, G improved the barrier effect by around 42% for oxygen and water in samples with smoother surfaces. However, no increase in electrical conductivity was found at 1 wt.%. Additionally, layer design - specifically, selective placement of filler in chosen layers - proved to be an important tool for achieving enhanced properties. Second, we focused on improving the electrical properties necessary for achieving shielding properties by investigating single-layer HDPE/CNT films with G as a secondary filler, resulting in a hybrid composite. A transition from an insulative to a more conductive composite was achieved at 6.49 wt.% CNT. Synergism was found for hybrid composites with 99:1 CNT:G ratios at a fixed concentration of 9 wt.% but was highly dependent on the cooling conditions of the sample. At the same filler content, no improvement in barrier properties was found. Third and finally, using a coextrusion technique with a multiplying element, we produced multilayered films with 129 layers of HDPE/CNT, HDPE/G, and HDPE/CNT/G with compositions up to 4.5 wt.% and compared their barrier and shielding properties to singlelayer films. The multilayered structures exhibited an overall improved barrier to water and oxygen. Increased shielding, ranging from 13% to 110% depending on the structure type, and microwave absorption performance properties. The improvements were ascribed to the selective filler placement and increased dielectric properties of the multilayered films. Although we were unable to achieve the commercial values recommended for shielding (10 dB) of sensitive devices with flexible 100 μm thick films, our investigation demonstrated the potential to achieve combined properties in a composite flexible film for packaging applications by adjusting the processing method and layer design.

Titre traduit

Amélioration des propriétés de barrière et de blindage des emballages flexibles multicouches avec des composites à base de carbone

Résumé traduit

Les solutions actuelles d’emballage flexible multicouche pour protéger les dispositifs électroniques sensibles souffrent d’une faible réutilisation et recyclabilité. Cela entraîne une aggravation des déchets, une dégradation lente, des émissions et la contamination des sols et des océans, entre autres problèmes. Le manque de recyclabilité est dû à leur structure complexe. Pour fournir des propriétés de barrière et de blindage, des matériaux hétérogènes, c’est-à-dire l’aluminium et le polymère, sont joints avec des couches adhésives. Le recyclage de ce type de structure nécessite des approches énergivores et longues. Dans ce contexte, nous avons proposé de remanier la structure multicouche pour créer une solution plus durable en utilisant des composites à base de carbone. Notre approche vise à être compatible avec l’utilisation industrielle et est basée sur des matériaux largement disponibles à l’échelle industrielle : une matrice de polyéthylène haute densité (PE-HD) avec des propriétés clés fournies par deux charges à base de carbone: les plaquettes de graphène (G) pour une barrière contre la perméabilité et les nanotubes de carbone multi parois (CNT) pour une conductivité électrique augmentée. Méthodologiquement, nous avons pris trois étapes pour atteindre le composite proposé : premièrement, nous avons étudié les effets de barrière et de conductivité électrique de G en utilisant la coextrusion dans un processus de fabrication à l’échelle semiindustrielle pour produire une structure à 8 couches. Des concentrations inférieures à 0,5 % en poids, G a amélioré l’effet barrière d’environ 42 % pour l’oxygène et l’eau dans des échantillons avec des surfaces plus lisses. Cependant, aucune augmentation de la conductivité électrique n’a été trouvée à 1 % en poids. De plus, la conception en couches - en particulier, le placement sélectif de la charge dans les couches choisies - s’est avérée être un outil important pour obtenir des propriétés améliorées. Deuxièmement, nous nous sommes concentrés sur l’amélioration des propriétés électriques nécessaires pour obtenir des propriétés de blindage en étudiant des films PE-HD/CNT monocouche avec G comme charge secondaire, aboutissant à un composite hybride. Une transition d’un composite isolant à un composite plus conducteur a été obtenue à 6,49 % en poids CNT. Une synergie a été trouvée pour les composites hybrides avec des rapports CNT:G 99:1 à une concentration fixe de 9 % en poids, mais était fortement dépendante des conditions de refroidissement de l’échantillon. À la même teneur en charge, aucune amélioration des propriétés barrière n’a été trouvée. Troisièmement et enfin, en utilisant une technique de coextrusion avec un élément multiplicateur, nous avons produit des films multicouches avec 129 couches PE-HD/CNT, PE-HD/G et HDPE/CNT/G avec des compositions allant jusqu’à 4,5 % en poids et comparé leurs propriétés barrière et blindage aux films monocouches. Les structures multicouches ont présenté une barrière globale améliorée à l’eau et à l’oxygène. Augmentation du blindage, allant de 13 % à 110 % selon le type de structure, et les propriétés d’absorption micro-ondes. Les améliorations ont été attribuées au placement sélectif du remplissage et aux propriétés diélectriques accrues des films multicouches. Bien que nous n’ayons pas pu atteindre les valeurs commerciales recommandées pour le blindage (10 dB) des dispositifs sensibles avec des films flexibles épaisseur 100 μm, notre enquête a démontré le potentiel d’atteindre des propriétés combinées dans un film composite flexible pour les applications d’emballage en ajustant la méthode de traitement et la conception en couches.

Type de document:	Mémoire ou thèse (Thèse de doctorat électronique)
Renseignements supplémentaires:	"Ph.D. thesis presented to École de technologie supérieure and Federal University of Santa Catarina (co-tutorship) in partial fulfillment of the requirements for the degree of doctor of philosofy". Comprend des références bibliographiques (pages 125-145).
Mots-clés libres:	emballage multicouche flexible, composite, charges à base de carbone, perméabilité, blindage
Directeur de mémoire/thèse:	Directeur de mémoire/thèse Demarquette, Nicole R.
Codirecteur:	Codirecteur Ajji, Abdellah de Oliveira Barra, Guilherme Mariz
Programme:	Doctorat en génie > Génie
Date de dépôt:	01 févr. 2024 18:53
Dernière modification:	01 févr. 2024 18:53
URI:	https://espace.etsmtl.ca/id/eprint/3363

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