Valorization of mixed polyolefin waste stream by addition of few-layer graphene

Sultana, S M Nourin (2024). Valorization of mixed polyolefin waste stream by addition of few-layer graphene. Thèse de doctorat électronique, Montréal, École de technologie supérieure.

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Résumé

This thesis aimed at upcycling a mixed polyolefin waste stream (MPWS) by addition of commercially available few-layer graphene (FLG), produced via mechanochemical exfoliation of graphite.

The study commenced with designing polyethylene (PE)/ polypropylene (PP)/ FLG blend composites via melt-mixing, to have a basic overview of the influence of FLG on a controlled polyolefin blend system. Characterization of FLG-filled composites included the analysis of electrical conductivity, morphological evolution in molten condition and under shear-induced deformation, mechanical properties, and UV stability. Interestingly, a small amount of FLG, 4 wt.% and 5 wt.% of FLG induced electro dissipative behavior in PE/PP – 60/40 and PE/PP – 20/80 blends, respectively. Shear-induced deformation in molten condition did not affect the electrical conductivity, indicating the stability of the FLG network within the composite. Additionally, 1 wt.% of FLG maintained original mechanical properties in UV-exposed polyolefin composites. Comparatively pronounced UV stabilizing effect was observed in PErich blends than in PP-rich blends.

Thereafter, the impact of adding FLG on the processability and mechanical properties of MPWS was examined. Results indicated that the addition of FLG facilitated the reinforcement of MPWS composites without compromising processability, a notable but unusual feature of rigid fillers. A maximum increase in tensile strength (by 9%) and flexural strength (by 23%) was observed in compounds containing MPWS, 4 wt.% of FLG, and 9 wt.% of prime PP. Higher FLG concentrations (>4 wt.%) in MPWS led to improved tensile and flexural properties while maintaining impact strength. Notably, 10 wt.% of FLG increased impact strength by 9%, attributed to FLG's resistance to crack propagation.

Subsequently, the photo stabilizing effect of FLG was examined in both MPWS and a prime PE/PP blend. Despite the likely predegraded state of MPWS, UV-exposed composites containing 1, 4, 7, and 10 wt.% of FLG retained approximately 60%, 70%, 80%, and 90% of the original ductility, respectively. Unfilled MPWS retained only 20% of its original ductility after UV exposure. For prime polyolefin blends, presence of 0.5 wt.% was adequate to maintain surface finish and mechanical properties against photodegradation. Apparently, MPWS required higher FLG concentrations to achieve comparable property retention, possibly due to FLG's poor dispersion in MPWS and associated uncertainties such as impurities, predegradation, and polydispersity. Therefore, the concept of preconditioning prime polyolefins with a minimal concentration of FLG before their integration into practical applications arises, necessitating further feasibility assessment. Overall, this study highlights the potential of FLG as a versatile additive for improving the features of polyolefin blends, offering a promising and economically viable solution to mitigate plastic pollution.

Titre traduit

Valorisation d'un flux de déchets mixtes de polyoléfines par l'ajout de graphène à quelques couches

Résumé traduit

Cette thèse vise à surcycler un flux de déchets de polyoléfines mélangés (MPWS) par l'ajout de graphène en quelques couches (FLG) disponible dans le commerce, produit par exfoliation mécanochimique du graphite.

L'étude a commencé par la conception de composites de mélanges de polyéthylène (PE)/polypropylène (PP)/FLG via un mélange à l'état fondu, afin d'avoir une vue d'ensemble de l'influence du FLG sur un système de mélange de polyoléfines contrôlé. La caractérisation des composites remplis de FLG comprenait l'analyse de la conductivité électrique, l'évolution morphologique en condition fondue et sous déformation induite par cisaillement, les propriétés mécaniques et la stabilité aux UV. Fait intéressant, une petite quantité de FLG, 4 % en poids et 5 % en poids de FLG a induit un comportement semi-conducteur dans les mélanges PE/PP - 60/40 et PE/PP - 20/80, respectivement. La déformation induite par cisaillement n'a pas affecté la conductivité électrique, indiquant la stabilité du réseau de FLG au sein du composite. De plus, seulement 1 % en poids de FLG a permis de maintenir les propriétés mécaniques d'origine dans les composites de polyoléfines exposés aux UV. Un effet stabilisant aux UV comparativement prononcé a été observé dans les mélanges riches en PE par rapport aux mélanges riches en PP.

Par la suite, l'impact de l'ajout de FLG sur la processabilité et les propriétés mécaniques du MPWS a été examiné. Les résultats ont indiqué que l'ajout de FLG a facilité le renforcement des composites MPWS sans compromettre la processabilité, une caractéristique notable mais inhabituelle des charges rigides. Une augmentation maximale de la résistance à la traction (de 9 %) et de la résistance à la flexion (de 23 %) a été observée dans les composés contenant MPWS, 4 % en poids de FLG et 9 % en poids de PP vierge. Des concentrations plus élevées de FLG (>4 % en poids) dans le MPWS ont conduit à des améliorations des propriétés de traction et de flexion tout en maintenant la résistance à l'impact. Notamment, 10 % en poids de FLG ont augmenté la résistance à l'impact de 9 %, attribuée à la résistance du FLG à la propagation des fissures.

Ensuite, l'effet photo-stabilisant du FLG a été examiné dans le MPWS et dans un mélange PE/PP vierge. Malgré l'état probablement pré-dégradé du MPWS, les composites exposés aux UV contenant 1, 4, 7 et 10 % en poids de FLG ont conservé environ 60 %, 70 %, 80 % et 90 % de la ductilité d'origine. Le MPWS non rempli n'a retenu que 20 % de sa ductilité d'origine après l'exposition aux UV. Pour les mélanges de polyoléfines vierges, la présence de 0,5 % en poids était suffisante pour maintenir la finition de surface et les propriétés mécaniques contre la photodégradation. Apparemment, le MPWS nécessitait des concentrations plus élevées de FLG pour atteindre une rétention de propriétés comparable, probablement en raison de la mauvaise dispersion du FLG dans le MPWS et des incertitudes associées telles que les impuretés, la pré-dégradation et la polydispersité. Par conséquent, le concept de préconditionnement des polyoléfines vierges avec une concentration minimale de FLG avant leur intégration dans des applications pratiques se pose, nécessitant une évaluation de faisabilité plus approfondie. Globalement, cette étude met en lumière le potentiel du FLG en tant qu'additif polyvalent pour améliorer les caractéristiques des mélanges de polyoléfines, offrant une solution prometteuse et économiquement viable pour atténuer la pollution plastique.

Type de document:	Mémoire ou thèse (Thèse de doctorat électronique)
Renseignements supplémentaires:	"Manuscript-based thesis presented to École de technologie supérieure in partial fulfillement for the degree of doctor of philosophy". Comprend des références bibliographiques (pages 121-137).
Mots-clés libres:	graphène, conductivité électrique, polyoléfine, déchets, processabilité, photodégradation, photoprotection, propriétés mécaniques
Directeur de mémoire/thèse:	Directeur de mémoire/thèse Demarquette, Nicole R.
Codirecteur:	Codirecteur David, Éric Gutiérrez, Giovanna Helal, Emna
Programme:	Doctorat en génie > Génie
Date de dépôt:	06 janv. 2025 14:35
Dernière modification:	06 janv. 2025 14:35
URI:	https://espace.etsmtl.ca/id/eprint/3526

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