Influence de la carbonatation sur la microstructure, la minéralogie et la lixiviation du cuivre pour les matériaux traités par stabilisation/solidification avec ou sans bentonite

El Bedoui, Sarra (2024). Influence de la carbonatation sur la microstructure, la minéralogie et la lixiviation du cuivre pour les matériaux traités par stabilisation/solidification avec ou sans bentonite. Thèse de doctorat électronique, Montréal, École de technologie supérieure.

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Résumé

La stabilisation/solidification (S/S), une méthode efficace et économique de traitement des sols contaminés, consiste à mélanger le sol avec un liant hydraulique, souvent du ciment Portland. Cette technique d'immobilisation des contaminants réduit la solubilité et la mobilité des contaminants inorganiques (stabilisation) et forme un monolithe qui encapsule physiquement les contaminants (solidification). Cette méthode est économique et peut être utilisée pour traiter de grands sites contaminés. L’impact de la carbonatation sur la lixiviation du cuivre, la minéralogie et la microstructure des pâtes de ciment S/S fait l'objet de notre étude. Le remplacement partiel du ciment par 30 % de bentonite riche en montmorillonite sera également traité. Les matériaux ont été soumis à deux méthodes de carbonatation. Des tests de lixiviation avec de l'acide nitrique, de l'hydroxyde de sodium et de l'eau ont été utilisés pour évaluer la solubilité du cuivre, de l'aluminium, du silicium et du calcium en fonction du pH.

Pour les échantillons sans bentonite, le cuivre est libéré davantage à la suite de la carbonatation induite. La carbonatation accélérée agit positivement sur la solubilité du cuivre en favorisant son immobilisation jusqu’au pH neutre. La bentonite riche en montmorillonite joue un rôle important sur l’adsorption du cuivre pour les matériaux non carbonatés et carbonatés. Cependant, elle affaiblit la capacité tampon des pâtes de ciment S/S à cause de l'appauvrissement en portlandite, qui a un effet tampon important pour résister aux attaques acides. Les résultats de microtomographie à rayons X (CT scan) montrent que la porosité diminue après la carbonatation accélérée et induite pour un matériau composé à 100 % de ciment. En revanche, lorsque la pâte de ciment est mélangée à de la bentonite (30 % dans notre cas), la porosité augmente après la carbonatation accélérée contrairement à la carbonatation induite qui baisse la porosité et la connectivité des pores. Les analyses thermogravimétriques (TGA) montrent que la carbonatation accélérée provoque respectivement une dissolution presque totale et partielle de la portlandite et du C-S-H pour former du carbonate de calcium pour un matériau sans bentonite (SB-CA). Pour les matériaux argileux appauvris en portlandite (B-CA), ce phénomène provoque la décalcification du C-S-H en partie pour former de la calcite. Des observations au microscope à balayage électronique (MEB) et une simulation des équilibres chimiques à l’aide du code géochimique PHREEQC ont été également réalisés afin de confirmer les hypothèses émises concernant l'effet de la carbonatation et de l’ajout de la bentonite sur la solubilité du cuivre.

Titre traduit

Influence of carbonation on copper leaching, microstructure and mineralogy of cement pastes treated by stabilization/solidification with or without bentonite

Résumé traduit

Stabilization/solidification (S/S), an effective and economical method of treating contaminated soils, involves mixing the soil with a hydraulic binder, often Portland cement. This contaminant immobilization technique reduces the solubility and mobility of inorganic contaminants (stabilization) and forms a monolith that physically encapsulates the contaminants (solidification). This method is economical and can be used to treat large, contaminated sites. The impact of carbonation on copper leaching, mineralogy and microstructure of S/S cement pastes is the subject of our study. The partial replacement of cement with 30 % montmorillonite-rich bentonite will also be discussed. The materials were subjected to two carbonation methods. Leaching tests with nitric acid, sodium hydroxide and water were used to assess the solubility of copper, aluminum, silicon and calcium as a function of pH.

For samples without bentonite, copper is released more as a result of induced carbonation. Accelerated carbonation acts positively on the solubility of copper by promoting its immobilization down to neutral pH. Bentonite rich in montmorillonite plays an important role on copper adsorption for non-carbonate and carbonate materials. However, it weakens the buffering capacity of S/S cement pastes due to the depletion of portlandite, which has an important buffering effect to resist acid attacks. X-ray microtomography (CT scan) results show that porosity decreases after accelerated and induced carbonation for a material composed of 100 % cement. On the other hand, when the cement paste is mixed with bentonite (30 % in our case), the porosity increases after the accelerated carbonation unlike the induced carbonation which lowers the porosity and connectivity of the pores. Thermogravimetric analyzes (TGA) show that accelerated carbonation causes almost total and partial dissolution of portlandite and C-S-H, respectively, to form calcium carbonate for a bentonite-free material (SB-CA). For clay materials depleted in portlandite (B-CA), this phenomenon causes the decalcification of the C-S-H in part to form calcite. Observations using a scanning electron microscope (SEM) and a simulation of chemical equilibria using the geochemical code PHREEQC were also carried out in order to confirm the hypotheses put forward concerning the effect of carbonation and the addition of bentonite on the solubility of copper.

Type de document:	Mémoire ou thèse (Thèse de doctorat électronique)
Renseignements supplémentaires:	"Thèse présentée à l’École de technologie supérieure comme exigence partielle à l’obtention du doctorat en génie". Comprend des références bibliographiques (pages 200-219).
Mots-clés libres:	stabilisation/solidification, carbonatation, lixiviation du cuivre, bentonite, minéralogie, microstructure
Directeur de mémoire/thèse:	Directeur de mémoire/thèse Duhaime, François
Codirecteur:	Codirecteur Dubé, Jean-Sébastien
Programme:	Doctorat en génie > Génie
Date de dépôt:	30 avr. 2025 14:31
Dernière modification:	30 avr. 2025 14:31
URI:	https://espace.etsmtl.ca/id/eprint/3592

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