Modélisation conjointe du silicium, de l’oxygène et de la silice

Zongo, Karim (2025). Modélisation conjointe du silicium, de l’oxygène et de la silice. Thèse de doctorat électronique, Montréal, École de technologie supérieure.

Prévisualisation

PDF Télécharger (20MB) | Prévisualisation

Résumé

Cette thèse décrit le développement de potentiels interatomiques pour le silicium et la silice, suivis d’une étude numérique du silicium amorphe basée sur le dit potentiel. Le silicium et la silice sont les constituants fondamentaux de plusieurs matériaux de construction tels que les argiles, les matériaux cimentaires et les polymères activés par alcalins. Ce travail propose une description conjointe par potentiel interatomique d’un composé de la silice (SiO2) et de ses composants élémentaires, le silicium (Si) et l’oxygène (O), intégrant le concept de transfert de charge. Cependant, cette description combinée et les complexités liées au transfert de charge posent des défis aux méthodes traditionnelles, qui rencontrent souvent des limitations spatiotemporelles et des problèmes de transférabilité.

Dans cette recherche, la silice et ses composants élémentaires — le silicium et l’oxygène — ont été utilisés comme prototypes pour évaluer la capacité du Potentiel par Tenseur de Moments (MTP) à décrire simultanément et avec précision des espaces configurationnels disjoints, tout en intégrant les transferts de charge. Le MTP est un potentiel basé sur l’apprentissage automatique qui a montré des résultats prometteurs dans la description non conjointe de matériaux tels que les semi-conducteurs, l’eau et les alliages. Dans un premier temps, une base de données complète pour la silice, le silicium et l’oxygène a été générée à partir de milliers de calculs basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité électronique (DFT). Par la suite, le MTP a été paramétrisé en utilisant ce jeu de données, adoptant une approche unifiée pour le système disjoint Si-SiO2-O. Le potentiel obtenu a ensuite été utilisé pour des calculs statiques et des simulations de dynamique moléculaire, avec des résultats comparés aux données DFT, aux résultats expérimentaux et aux modèles semi-empiriques. Le potentiel a été testé en profondeur en le couplant à la technique d’activation et de relaxation nouveau (Activation Relaxation Technique nouveau - ARTn) pour modéliser le silicium amorphe.

Les prédictions du potentiel unifié s’alignent bien avec les données expérimentales. De plus, il a été conclu que les coordonnées de réaction chimiques sont suffisantes pour décrire les transferts de charge, tandis qu’un choix judicieux du nombre de paramètres du modèle permet de décrire simultanément les régions disjointes de l’espace configurationnel et ce de façon efficace. Suite à ces résultats, une base de données sur l’eau, ainsi que sur les molécules et structures liées au gel de silice, a été conçue et générée. L’étape de l’eau constitue un point de départ pour la modélisation de systèmes plus complexes en lien avec les matériaux cimentaires et argileux.

Le coût computationnel associé à la modélisation dans cette thèse reste modeste grâce à la taille de la base de données générée et aux simulations effectuées. Il existe un potentiel d’optimisation supplémentaire des coûts en élaborant un plan de travail concis et en affinant les codes impliqués dans le développement du potentiel.

Titre traduit

Joint modeling of silicon, oxygen, and silica

Résumé traduit

This thesis focuses on the development of interatomic potentials for silicon and silica, followed by a numerical study of amorphous silicon, using said potential. Silicon and silica are fundamental constituents of many constructions materials, such as clays, cement materials, and alkaliactivated polymers. This work proposes a joint interatomic potential description of the silica compound (SiO2) and its elemental components, silicon (Si) and oxygen (O), implicitly handling charge transfer. This combined description and the complexities associated with charge transfer present challenges for traditional methods, which often encounter spatiotemporal limitations and transferability issues.

Herein, silica and its elemental components—silicon and oxygen—were used as prototypes to assess the ability of the Moment Tensor Potential (MTP) to simultaneously and accurately describe disjoint configuration spaces while integrating charge transfers. The MTP is based on machine learning. It has shown promise in the non-joint description of materials such as semiconductors, water, and alloys. Initially, a comprehensive database for silica, silicon, and oxygen was generated from thousands of calculations based on density functional theory (DFT). Subsequently, the Moment Tensor Potential was parameterized using this extensive dataset, adopting a unified approach for the disjoint system Si-SiO2-O. The resulting potential was then employed for static calculations and molecular dynamics simulations, with results compared to DFT data, experimental outcomes, and semi-empirical models. The potential was further tested by coupling it with the Activation Relaxation Technique nouveau (ARTn) to model amorphous silicon.

The predictions of the unified potential align well with experimental data, demonstrating competitiveness with semi-empirical results for certain properties while surpassing them for others. Furthermore, reaction coordinates are sufficient to describe charge transfers, while a careful selection of the number of model parameters enables the effective simultaneous description of disjoint regions of the configurational space. Following these results, a database was developed and generated for water, as well as for molecules and structures related to silica gel. The water phase serves as a starting point for modeling more complex systems associated with cementitious and clay materials.

The computational cost associated with the modeling in this thesis remains modest due to the size of the generated database and the simulations conducted. There exists further potential for cost optimization by developing a concise work plan and refining the codes involved in the potential’s development.

Type de document:	Mémoire ou thèse (Thèse de doctorat électronique)
Renseignements supplémentaires:	"Thèse présentée à l’École de technologie supérieure comme exigence partielle à l’obtention du doctorat en génie". Comprend des références bibliographiques (pages 243-285).
Mots-clés libres:	modèle, simulation numérique, dynamique moléculaire, base de données, potentiel interatomique, apprentissage automatique, paramétrisation, regression, optimisation, coût computationnel
Directeur de mémoire/thèse:	Directeur de mémoire/thèse Ouellet-Plamondon, Claudiane
Codirecteur:	Codirecteur Béland, Laurent Karim
Programme:	Doctorat en génie > Génie
Date de dépôt:	30 juin 2025 14:41
Dernière modification:	30 juin 2025 14:41
URI:	https://espace.etsmtl.ca/id/eprint/3644

Gestion Actions (Identification requise)

Dernière vérification avant le dépôt