Ultrasound propagation in polymer melts and its use for the dispersion of layered nanoparticle in polymer during the extrusion process

Favre, Manon Élisabeth (2025). Ultrasound propagation in polymer melts and its use for the dispersion of layered nanoparticle in polymer during the extrusion process. Thèse de doctorat électronique, Montréal, École de technologie supérieure.

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Résumé

This thesis aims to better understand the propagation of ultrasound in molten polymers in order to optimize their use for dispersing layered nanoparticles during the extrusion process.

The study begins by examining the propagation of ultrasound in highly viscous fluids. It analyzes the influence of dissolved gases and viscosity on the propagation of ultrasound in fluids with a viscosity greater than 5 Pa.s. The objective is to determine whether acoustic streaming or cavitation predominantly occurs under these conditions. To achieve this, ultrasound application via an ultrasonic sonotrode in both partially degassed and non-degassed polydimethylsiloxane, at three different viscosities (5, 30, and 300 Pa.s), was studied using an optical camera. A velocity analysis was also performed using the particle image velocimetry (PIV) method. In all fluids, cavitation was observed, being more pronounced in the nondegassed fluids. Acoustic streaming was primarily observed in fluids with viscosities close to 5 and 30 Pa.s. Furthermore, the fluid velocity was higher in the presence of gas. For the fluid with a viscosity close to 300 Pa.s, the presence of gas, however, hindered proper ultrasound wave propagation, preventing the formation of acoustic streaming.

The study then focuses on the impact of ultrasound on the dispersion and exfoliation of layered nanoparticles in a polymer matrix during extrusion. To this end, graphene, a graphitic material, as well as clay, were extruded at concentrations ranging from 2 to 22 wt% depending on the particles, in high-density polyethylene (HDPE). A second extrusion was performed on the nanocomposites, with or without ultrasonic assistance. To evaluate the effect of ultrasound on the dispersion of the three particles, various characterizations were carried out, including rheology, imaging, X-ray diffraction, and electrical conductivity. Ultrasound reduced the agglomerate size for all three types of particles, which increased viscosity at low frequency when the percolation threshold was reached. However, this percolation threshold was not affected by ultrasound, nor was the exfoliation of the particles. Therefore, the effect of ultrasound appears to be limited to the deagglomeration of the particles. The initial particle size had an impact on the efficiency of ultrasound: a larger initial size resulted in a more significant reduction in agglomerates compared to a smaller initial size. No effect of the particle type (graphene or clay) on the efficiency of ultrasound was observed.

This work provides a foundation for understanding ultrasound propagation in viscous and viscoelastic polymer melts, paving the way for improved ultrasound-assisted extrusion, nanoparticle dispersion, and polymer processing, which future studies can refine by exploring viscosity thresholds, vacuum conditions, and optimized sonotrode coupling.

Titre traduit

Propagation des ultrasons dans les polymères fondus et leur utilisation pour la dispersion des nanoparticules à couches dans les polymères lors du procédé d’extrusion

Résumé traduit

Cette thèse vise à mieux comprendre la propagation des ultrasons dans les polymères fondus, afin d'optimiser leur utilisation pour la dispersion des nanoparticules en couches lors du procédé d’extrusion.

L’étude commence par l'examen de la propagation des ultrasons dans des fluides hautement visqueux. Elle analyse l'influence des gaz dissous et de la viscosité sur la propagation des ultrasons dans des fluides ayant une viscosité supérieure à 5 Pa.s. L'objectif est d'analyser si le streaming acoustique ou la cavitation prédominent dans ces conditions. À cette fin, l'application des ultrasons via une sonde ultrasonique dans du polydiméthylsiloxane, à la fois partiellement dégazé et non dégazé, a été étudiée pour trois viscosités différentes (5, 30 et 300 Pa.s), à l’aide d’une caméra optique. Une analyse de la vitesse a également été réalisée à l'aide de la méthode de vélocimétrie par imagerie de particules (PIV). Dans le cas de tous les fluides, la cavitation a été observée, étant plus marquée dans les fluides non dégazés. En revanche, le streaming acoustique a été principalement observé dans les fluides avec des viscosités proches de 5 et 30 Pa.s. De plus, la vitesse du fluide était plus élevée en présence de gaz. Pour le fluide ayant une viscosité proche de 300 Pa.s, la présence de gaz a entravé la propagation correcte de l'onde ultrasonore, empêchant ainsi la formation de streaming acoustique.

L’étude se concentre ensuite sur l'impact des ultrasons sur la dispersion et l'exfoliation des nanoparticules en couches dans une matrice polymère lors de l’extrusion. Pour cela, du graphène, un matériau graphitique, ainsi que de l’argile ont été extrudés, à des concentrations variantes entre 2 et 22 % en poids (wt%) selon les particules, dans du polyéthylène à haute densité (PEHD). Une seconde extrusion a été réalisée sur les nanocomposites, avec ou sans assistance ultrasonique. Afin d’évaluer l’effet des ultrasons sur la dispersion des trois types de particules, différentes caractérisations ont été effectuées, telles que la rhéologie, l’imagerie, la diffraction des rayons X et la conductivité électrique. Les ultrasons ont permis de réduire la taille des agglomérats pour les trois types de particules, augmentant ainsi la viscosité à basse fréquence lorsque le taux de percolation a été atteint. Cependant, ce taux de percolation n’a pas été influencé par les ultrasons, ni l’exfoliation des particules. L’effet des ultrasons semble donc limité à la désagglomération des particules. La taille initiale des particules a toutefois un impact sur l’efficacité des ultrasons : une taille initiale plus grande permet une réduction plus importante des agglomérats par rapport à une petite taille initiale. Aucun effet du type de particule (graphène ou argile) n'a été observé sur l’efficacité des ultrasons.

Ce travail constitue une première étape pour mieux comprendre la propagation des ultrasons dans les polymères fondus visqueux et viscoélastiques, ouvrant la voie à une extrusion assistée par ultrasons plus efficace, à une meilleure dispersion de nanoparticules et, plus largement, à l’optimisation des procédés de mise en forme des polymères. Les études futures pourront affiner ces avancées en explorant les seuils de viscosité, les conditions sous vide et l’optimisation du couplage entre la sonotrode et le polymère.

Type de document:	Mémoire ou thèse (Thèse de doctorat électronique)
Renseignements supplémentaires:	"Thesis presented to École de technologie supérieure in partial fulfillment for the degree of doctor of philosphy". Comprend des références bibliographiques (pages 89-96).
Mots-clés libres:	ultrasons, extrusion, graphène, argile, cavitation, jet acoustique
Directeur de mémoire/thèse:	Directeur de mémoire/thèse Demarquette, Nicole R.
Codirecteur:	Codirecteur David, Éric
Programme:	Doctorat en génie > Génie
Date de dépôt:	22 déc. 2025 17:07
Dernière modification:	22 déc. 2025 17:07
URI:	https://espace.etsmtl.ca/id/eprint/3767

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