Hydroxydes doubles lamellaires modifiés par des tensioactifs d’origine naturelle : conception, caractérisation et application pour l’élimination de pesticides de l’eau

Acosta-Lopez, Mariana (2026). Hydroxydes doubles lamellaires modifiés par des tensioactifs d’origine naturelle : conception, caractérisation et application pour l’élimination de pesticides de l’eau. Thèse de doctorat électronique, Montréal, École de technologie supérieure.

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Résumé

La contamination de l’eau par les pesticides organiques constitue un défi environnemental majeur à l’échelle mondiale. En particulier, la présence d’insecticides tels que le carbaryl et l’imidaclopride dans les milieux aquatiques peut engendrer des effets néfastes sur les insectes pollinisateurs, impactant ainsi les écosystèmes, la sécurité alimentaire, la santé humaine et l’économie. Cette situation souligne l’urgence de développer des stratégies de dépollution sûres, efficaces et durables.

Dans ce contexte, cette thèse porte sur le développement de matériaux à base d’hydroxydes doubles lamellaires (HDL), modifiés par des tensioactifs d’origine naturelle. Les travaux visaient à concevoir des adsorbants performants et respectueux de l’environnement, en établissant un lien entre leurs propriétés structurales, physicochimiques et leur efficacité d’adsorption pour le carbaryl et l’imidaclopride. Bien que l’utilisation de tensioactifs naturels pour la modification des HDL ait déjà été explorée, elle reste encore limitée, en particulier pour des applications d’élimination de polluants émergents de l’eau.

Dans cette recherche, les tensioactifs naturels de qualité alimentaire, le palmitate de sodium (PS), le stéarate de sodium (SS) et les rhamnolipides (RL), ont été utilisés pour améliorer l’adsorption des pesticides sur des HDL de type CaAl et MgAl. Cette composition visait à réduire les risques environnementaux et la toxicité secondaire liés aux matériaux adsorbants.

Les matériaux obtenus sous forme de poudre blanche ont été caractérisés par diffraction des rayons X (XRD), microscopie électronique à balayage à émission de champ (FESEM), spectroscopie dispersive en énergie (EDS) et spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier (FTIR). Des études d’adsorption ont été menées dans différentes conditions expérimentales, et l’analyse des modèles cinétiques (pseudo-premier et pseudo-second ordre) ainsi que des isothermes (Langmuir, Freundlich, Sips et Temkin) a permis d’élucider les mécanismes d’adsorption impliqués.

Les résultats ont montré que l’incorporation de tensioactifs naturels induit des modifications structurales clés : expansion de l’espacement interlamellaire, apparition de bandes caractéristiques dans les spectres FTIR, et amélioration de l’adsorption par des interactions combinant mécanismes hydrophobes, de surface et d’échange anionique.

Parmi les matériaux testés, le CaAl-PS-HDL a présenté les meilleures performances, atteignant une capacité d’adsorption de 16 mg g-1 pour le carbaryl et 4,53 mg g-1 pour l’imidaclopride, par rapport au 1,83 mg g-1 pour le carbaryl et 0,78 mg g-1 pour l’imidaclopride avec le HDL inorganique. De plus, les analyses de caractérisation ont permis de proposer un modèle structural décrivant l’orientation probable des anions tensioactifs dans l’espace interlamellaire.

De manière générale, les HDL modifiés par des tensioactifs naturels développés dans le cadre de cette thèse présentent des performances compétitives par rapport aux HDL intercalés avec des tensioactifs synthétiques et nettement supérieures à leurs homologues inorganiques. Par ailleurs, l’efficacité d’adsorption s’est révélée fortement influencée par les caractéristiques moléculaires des pesticides, le pH, la température, la concentration initiale de pesticide et la dose d’adsorbant, avec des performances optimales en conditions légèrement alcalines. De plus, des essais de recyclabilité ont confirmé la possibilité de plusieurs cycles d’utilisation, bien qu’une diminution progressive de l’efficacité ait été observée.

Les résultats montrent que les HDL modifiés par des tensioactifs naturels sont efficaces pour l’adsorption de composés spécifiques et présentent un potentiel pour le traitement des eaux contaminées, la production d’eau potable et le traitement décentralisées dans les communautés rurales ou à ressources limitées.

Titre traduit

Layered double hydroxides modified with natural surfactants: design, characterization, and application for the removal of pesticides from water

Résumé traduit

Water contamination by organic pesticides represents a major global environmental challenge. Insecticides such as carbaryl and imidacloprid in aquatic environments can harm pollinators, thereby impacting ecosystems, food security, human health, and the economy. This situation highlights the need to develop safe, effective, sustainable remediation strategies.

In this context, this thesis focuses on the development of layered double hydroxide (LDH) based materials modified with naturally derived surfactants. The main objective was to design efficient and environmentally friendly adsorbents by establishing a link between their structural and physicochemical properties and their adsorption performance for carbaryl and imidacloprid. Although the use of natural surfactants for LDH modification has been explored to some extent, it remains limited, particularly for pesticide remediation applications.

In this research, food-grade natural surfactants, sodium palmitate (PS), sodium stearate (SS), and rhamnolipids (RL), were employed to improve the adsorption of pesticides onto CaAl- and MgAl-based LDHs. This composition was selected to minimize secondary toxicity and environmental risks associated with adsorbent materials.

The synthesized materials were characterized using X-ray diffraction (XRD), field-emission scanning electron microscopy (FESEM), energy-dispersive spectroscopy (EDS), and Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR). Subsequently, adsorption studies were conducted under various experimental conditions, and the analysis of kinetic models (pseudo-first-order and pseudo-second-order) and isotherm models (Langmuir, Freundlich, Sips, and Temkin) enabled the elucidation of the adsorption mechanisms involved.

The results demonstrated that the incorporation of natural surfactants induced key structural modifications, including expansion of the interlayer spacing, the appearance of characteristic FTIR bands, increased surface hydrophobicity, and enhanced adsorption through mechanisms combining hydrophobic, surface, and anion-exchange interactions.

Among the tested materials, CaAl-PS-LDH exhibited the best performance, achieving an adsorption capacity of 16 mg g-1 for carbaryl and 4.53 mg g-1 for imidacloprid compared with 1.83 mg g-1 for carbaryl and 0.78 mg g-1 for imidacloprid with the inorganic LDH. Furthermore, characterization analyses enabled the proposal of a structural model describing the probable orientation of surfactant anions within the interlayer space.

Overall, the natural surfactant-modified LDHs developed in this thesis demonstrated competitive performance compared with LDHs intercalated with synthetic surfactants and significantly outperformed their inorganic counterparts. Moreover, adsorption efficiency was strongly influenced by pesticide molecular characteristics, pH, temperature, initial pesticide concentration, and adsorbent dosage, with optimal performance observed under slightly alkaline conditions. Reusability tests also confirmed the potential for multiple adsorption desorption cycles, although a gradual decrease in efficiency was observed.

The findings highlight the effectiveness of natural surfactant-modified LDHs for designing materials tailored to the adsorption of specific compounds. These adsorbents show strong potential for several applications, including contaminated water treatment, drinking water production, and decentralized treatment in rural, remote, or resource-limited communities.

Type de document:	Mémoire ou thèse (Thèse de doctorat électronique)
Renseignements supplémentaires:	"Thèse par articles présentée à l'École de technologie supérieure comme exigence partielle à l'obtention du doctorat en génie". Comprend des références bibliographiques (pages 149-165).
Mots-clés libres:	hydroxydes doubles lamellaires, adsorption, tensioactifs naturels, pesticides, carbaryl, imidaclopride
Directeur de mémoire/thèse:	Directeur de mémoire/thèse Hausler, Robert
Programme:	Doctorat en génie > Génie
Date de dépôt:	13 mars 2026 14:19
Dernière modification:	13 mars 2026 14:19
URI:	https://espace.etsmtl.ca/id/eprint/3848

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